以稀土過渡金屬氧化物為代表的強關聯(lián)電子材料，因其自旋、電荷、軌道以及晶格等多自由度之間的強烈耦合，呈現(xiàn)出豐富的演生物態(tài)，涉及高溫超導、鐵磁性以及金屬-絕緣體轉變等一系列凝聚態(tài)物理重要問題。特別地，氧化物界面空間反演對稱性破缺、界面電荷轉移和原子重組等可激發(fā)塊體材料中難以實現(xiàn)的層展物性，例如在兩個絕緣的氧化物界面可以形成二維電子氣，在兩個非磁性的氧化物界面可出現(xiàn)鐵磁性等。然而，能否通過原子層精度的界面工程突破體相材料的物理極限,實現(xiàn)高溫穩(wěn)定的量子新物態(tài)仍極具挑戰(zhàn)。已有報道表明雙層鈣鈦礦材料的鐵磁性與B位陽離子的有序度密切相關，但相關研究多集中于NaCl型(CE型)有序體系，對層狀長程有序雙層鈣鈦礦的研究仍鮮有報道。

LaNiO3(LNO)是鈣鈦礦稀土鎳氧化物RNiO3中唯一一種泡利順磁性(PM)金屬，在任何溫度下均無磁有序的跡象。此外Ni-3d能帶和O-2p能帶之間強烈的雜化效應導致LNO是一種電荷轉移金屬。中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心磁學國家重點實驗室M03組沈保根院士團隊利用反鐵磁絕緣體LaFeO3(LFO)充當電子給體，構筑了LNOn/LFO1(n=1-5)的超晶格，通過調節(jié)界面Fe3?→Ni3?的電荷轉移從而控制Fe-O-Ni能帶的軌道雜化程度在1:1超晶格即層狀La2NiFeO6雙鈣鈦礦薄膜中誘導出了遠高于室溫的鐵磁性。

a LNOn/LFO1的超晶格結構的STEM圖；b,c LNOn/LFO1的磁性M-H以及M-T曲線； d,e 界面電荷轉移導致的共價鐵磁性示意圖

研究團隊采用脈沖激光沉積層層外延生長技術，在SrTiO3 (001)襯底上成功制備出高質量LNOn/LFO1超晶格，在由1個單胞贗立方LNO和1個單胞贗立方LFO組成的超晶格極限情況下，獲得了高達4μB每周期的飽和磁化強度以及 608 K的居里溫度(TC)，遠高于B位離子無序的LaFe0.5Ni0.5O3固溶體薄膜的磁性 (TC=109 K)。通過X射線吸收譜(XAS)的測量，團隊證實了界面處存在Fe3?→Ni3?的電荷轉移，且電荷轉移量調控的Ni-3d和O-2p之間的軌道雜化效應與鐵磁性的出現(xiàn)密切相關，從而解釋了LNO1/LFO1超晶格中的最強磁性。這種人工設計的B位離子層狀有序La2FeNiO6雙鈣鈦礦結構同時具備半導體電輸運行為與高溫磁性，在磁存儲、磁傳感器及存算一體邏輯器件中具有應用潛力。該工作不僅突破了傳統(tǒng)3d氧化物雙鈣鈦礦材料的性能極限，更展示了界面工程在調控強關聯(lián)體系中的強大能力，為設計高溫磁性材料、探索磁電耦合效應提供了全新思路。

相關論文以Ferromagnetism in LaFeO3/LaNiO3 Superlattices with High Curie Temperature為題發(fā)表于Nature Communications 16,3691 (2025)上。M03組博士生周天霖為第一作者，陳允忠研究員為通訊作者。先進材料實驗室張慶華副研究員在電鏡表征方面給予了合作支持。該工作得到了國家自然科學基金科學中心項目、國家自然科學基金重大項目、科技部國家重點研發(fā)計劃以及中國科學院人才計劃等的支持。

編輯：Chocobo

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