近日,南京師范大學環境學院何歡教授課題組在污染物的高效降解和資源化利用領域取得重要研究進展。相關成果以“Anion Vacancies Triggered Spin Polarization Enables Efficient Piezocatalysis for Water Cleanup”為題發表在《Angewandte Chemie International Edition》(《德國應用化學》)上。《Angewandte Chemie International Edition》最新影響因子為16.1。
將有機污染物轉化為一氧化碳(CO)等增值化學原料,為污染控制與碳中和目標的實現提供了極具前景的解決路徑。該策略的核心要義在于構建有機污染物礦化與碳還原的同步耦合過程,但碳還原過程的高效進行需要足夠高的反應選擇性與動力學速率。壓電催化技術憑借其對自然環境中可持續機械能的無成本利用特性,被視為實現污染物降解與碳回收的理想反應體系。然而,直接電子轉移過程難以有效礦化有機污染物,需借助高級氧化反應中自由基的協同作用。研究表明,在壓電催化體系中引入過硫酸鹽等氧化劑,可顯著加速有機污染物的氧化反應與礦化速率,從而為后續高效碳還原反應提供充足的碳源。然而,礦化產物作為熱力學穩定性極高的對稱分子,且壓電催化劑存在電子空穴復合高,這使得碳壓電還原過程面臨效率與選擇性雙低的技術瓶頸。因此,如何在壓電催化系統中提升碳還原產物的轉化率與選擇性,仍是當前亟待突破的挑戰。
針對這一挑戰,本研究提出了通過“缺陷-自旋”協同調控策略,構建了兼具高電荷分離效率與自旋催化活性的SP-Fe/MoSe?催化劑,首次將自旋極化引入壓電催化碳還原體系,為有機污水處理與碳中和協同實現提供了新范式。其核心創新在于將陰離子空位作為自旋極化觸發器,通過電子結構調控突破自旋禁阻躍遷,為設計下一代高效自旋催化材料提供了理論與實驗依據,真正實現污水處理過程減污降碳協同增效。
南京師范大學環境學院博士后鐘強是該論文的第一作者,何歡教授為通訊作者,南京師范大學環境學院為第一單位和通訊單位,廣州大學劉兆清教授為共同通訊作者。該工作得到國家自然科學基金、高端外國專家引進計劃、江蘇省“青藍工程”項目、中國博士后科學基金面上資助項目和國家資助博士后研究計劃項目等項目的支持。
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https://doi.org/10.1002/ange.202507265
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