安徽
近日，中國科學技術大學曾杰教授團隊通過調節金屬-載體相互作用，成功制備出小尺寸、高分散的溶出型銠納米顆粒催化劑。該催化劑具有良好的抗燒結和抗積碳性能，在甲烷干重整反應中表現出優異的性能。5月22日，相關成果發表于《德國應用化學》。
甲烷干重整是一種將溫室氣體轉化為高價值合成氣的有效途徑。然而，受強吸熱性質的限制，甲烷干重整反應必須在600至900攝氏度高溫下進行。結合還原性的反應氣氛，催化劑的穩定性面臨著嚴峻的考驗。溶出型催化劑具有嵌入結構和豐富的界面，相較于傳統負載型催化劑，展現出更強的熱穩定性和機械穩定性。為了提高金屬陽離子的溶出程度，研究人員針對鈣鈦礦材料，開發了如摻雜、物相應力、陽離子交換等多種策略。然而，對于一般氧化物中納米顆粒溶出的影響因素，目前仍缺乏原理性上的認識，高溶出程度與結構穩定性之間的平衡點仍有待發現。
此次工作中，研究者從金屬-載體相互作用的角度探究了溶出動力學，并且比較了不同稀土氧化物中溶出的銠納米顆粒結構差異。一系列原位表征表明，銠-鈰二元氧化物中弱的相互作用導致了銠物種的快速溶出和隨后的燒結，而銠-釤二元氧化物中強的相互作用則導致銠物種溶出緩慢且暴露受限。研究者采用將金屬銠從銠-鈰-釤三元氧化物中溶出的策略，獲得了密度高且分散良好的銠納米顆粒，證實了平衡金屬-載體相互作用的必要性。
催化研究表明，溶出后的銠-鈰-釤三元氧化物在甲烷干重整的苛刻反應條件下表現出高活性和長期穩定性。研究人員通過對銠-鈰二元氧化物、銠-釤二元氧化物和負載型銠納米顆粒催化劑的失活分析發現，單一金屬與載體之間的相互作用或弱金屬-載體相互作用難以抑制銠物種的燒結并可能引發積碳的生成，從而危及催化劑的穩定性。在銠-鈰-釤三元氧化物中，平衡的金屬-載體相互作用有助于納米顆粒的均勻析出和結構的穩定性，為未來設計和創制高效甲烷干重整催化劑提供啟示。（記者 汪喬）
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