水系鋰離子電池由于其具有本質(zhì)安全、低成本、環(huán)保的特點(diǎn)，有望在大規(guī)模儲(chǔ)能體系中得到應(yīng)用。然而，目前制約水系鋰離子電池壽命的最大挑戰(zhàn)則是負(fù)極的析氫副反應(yīng)（HER）。寬電位水系電解液的提出（Water-in-salt）首次在負(fù)極界面發(fā)現(xiàn)了固態(tài)電解質(zhì)中間相（SEI），實(shí)現(xiàn)了負(fù)極界面的鈍化，從動(dòng)力學(xué)的角度抑制了負(fù)極的HER副反應(yīng)，延長(zhǎng)了水系鋰離子電池的壽命。但是，傳統(tǒng)的水系鋰離子電池負(fù)極界面鈍化的方式依賴于水系電解液中陰離子還原的方式，該方式往往會(huì)伴隨著HER副反應(yīng)，造成正極材料中活性Li+的消耗。因此該鈍化過(guò)程存在著低效率、低質(zhì)量的問(wèn)題。因此，如何實(shí)現(xiàn)負(fù)極界面高質(zhì)量、高效率的鈍化，是水系鋰離子電池走向?qū)嵱没年P(guān)鍵科學(xué)挑戰(zhàn)。

圖1.界面預(yù)構(gòu)筑的物理化學(xué)機(jī)制

基于此，近日，來(lái)自中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心的索鎏敏研究員團(tuán)隊(duì)與華中科技大學(xué)團(tuán)隊(duì)合作，提出了一種界面預(yù)構(gòu)筑的方式,即在水系鋰離子電池負(fù)極界面添加多功能界面添加劑CsF，CsF能夠在電池循環(huán)前與電解液中的LiTFSI原位生成LiF，從而避免了SEI生成過(guò)程中活性Li+的消耗，提高了SEI生成的效率。同時(shí)，電解液中Cs+能夠破壞水分子的氫鍵結(jié)構(gòu)，從而降低水分子在界面的活性。更為重要的是，Cs+與TFSI-具有強(qiáng)的相互作用，能夠?qū)⒏郥FSI-帶到界面中，有利于TFSI-在LiF間還原，從而使得負(fù)極的界面鈍化更為致密堅(jiān)固。該界面預(yù)構(gòu)筑的方案實(shí)現(xiàn)了界面相間層-界面雙電層雙重調(diào)控（圖1），構(gòu)筑了穩(wěn)定的負(fù)極界面環(huán)境。該穩(wěn)定的界面環(huán)境能夠使水系鋰離子電池獲得2000周的長(zhǎng)循環(huán)。同時(shí)，該界面預(yù)構(gòu)筑的方案能夠應(yīng)用在Ah級(jí)的水系鋰離子軟包電池中，電池的質(zhì)量能量密度為57 Wh/kg，的體積能量密度為176 Wh/L，能量效率為94%。

相關(guān)成果以“Interface Preconstruction Enables Robust Passivation of the Ah-Level Aqueous Li-ion Batteries”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society。中國(guó)科學(xué)院物理研究所周安行博士后和華中科技大學(xué)張錦凱博士生為該論文的共同第一作者，中國(guó)科學(xué)院物理研究所索鎏敏研究員和華中科技大學(xué)馮光教授為共同通訊作者。該工作受到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金委、中國(guó)科學(xué)院青年交叉團(tuán)隊(duì)、北京清潔能源中心、懷柔清潔能源材料測(cè)試與診斷研發(fā)平臺(tái)、長(zhǎng)三角物理研究中心有限公司、中國(guó)博士后基金會(huì)的大力支持。

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